磁性催化剂提供了一种通过自旋磁效应增强自旋选择性氧析出反应（OER）缓慢动力学的方法。然而，自旋磁效应，即内在磁性与催化活性之间的关联，尚未完全理解。在这里，我们通过铁掺杂策略调控NiCo2−xFexO4的饱和磁化强度（Ms），并相应评估磁场辅助OER性能。实验结果揭示了Ms值与磁场增强OER活性之间的明显正相关关系。铁磁耦合的NiCo1.6Fe0.4O4具有最大的Ms值8.6 emu/g，并表现出最强的自旋磁效应，在施加磁场后，过电位降低了14.6%，塔菲尔斜率降低了31.5%。密度泛函理论（DFT）计算表明，*OH在高自旋钴活性位点的吸附能高度依赖于铁磁尖晶石催化剂的Ms值。活性增加主要归因于高自旋钴离子的eg轨道调控优化和钴活性位点与氧中间体之间更强的自旋耦合。阐明内在磁性与磁场辅助OER活性之间的关系为设计用于OER和其他自旋选择性反应的磁性催化剂提供了新思路。
DOI: 10.1021/acscatal.5c00081.