光响应单链磁体（SCMs）具有多重可切换特性，因其在高密度信息存储和自旋电子器件中的潜在应用，一直是热门的研究课题。尤其是，SCMs中磁性与介电性相结合对引人注目的器件应用至关重要。然而，设计具有多重刺激响应的双向光驱动SCMs仍然是一个巨大的挑战。金属间电子转移（MMET）可以通过多种外部刺激来切换，被认为是实现这一目标的良好候选者。在本研究中，我们设计了一种新的氰桥接{Fe2Co}基配位聚合物{[(PzTp)Fe(CN)3]2Co(Ipi)2}·2MeOH·H2O（1·solv；pzTp，四(1-吡唑基)硼酸盐；Ipi，1-(4-碘苯基)-1H-咪唑）。1·solv在808和532 nm激光交替照射下，显示出FeIII(μ-CN)CoII(μ-NC)FeIII低自旋态（LS）和FeIII(μ-CN)CoII(μ-NC)FeII自旋高态（HS）之间的可逆金属间电子转移（MMET）。双向光照射引起各向异性和链内磁相互作用的显著变化，从而实现了通过808和532 nm光照射的SCM行为的开关。此外，1·solv经历了溶剂诱导的单晶到单晶（SCSC）相变，转变为脱溶剂化的{[(PzTp)Fe(CN)3]2Co(Ipi)2}（1·desolv），伴随MMET，归因于氢键破坏导致的Fe氧化还原电位变化。磁化率测量表明，1·desolv表现出热诱导的不完全MMET行为和场诱导的纳米磁性行为。1·desolv在电子转移过程中显示出显著的介电异常，展示了介电和磁性特性的协同切换的新范例。有趣的是，1·desolv可以通过浸泡在母液中恢复为1·resolv，展现了可逆的SCSC转变开关SCM特性。