恭喜2024级博士生付名扬同学的合作工作被JACS期刊接收



长期以来,追求能够达到超低温的制冷技术一直是基础科学和应用科学领域(包括量子计算、凝聚态物理和天文学)的关键目标。传统实现此类超低温的冷却方法完全依赖于氦-3(³He)——这是一种需求日益增加且供应不稳定的稀有同位素。作为一种利用磁热效应的冷却技术,绝热去磁制冷(ADR)提供了一条无需³He即可达到毫开尔文温度的途径。其对重力不敏感的特性进一步提升了其在空间应用中的价值。在NASA的推动下,ADR已从单次操作方法发展为连续系统,成为一种能够以高效率和可靠性实现超低温的有前景技术——可与³He-⁴He稀释制冷机相媲美。


尽管ADR系统成熟、紧凑且易于操作,但其性能仍高度依赖于磁制冷剂的性能。目前,超低温ADR仍依赖于含水顺磁盐,这些盐易脱水且磁熵变(−ΔSm)值有限。这些缺陷使盐丸的设计和制造变得复杂,并限制了整体冷却能力。尽管人们已努力开发稳定、无水的ADR制冷剂(如Na₂BaCo(PO₄)₂(10) KBaYb(BO₃)₂AYbP₂O₇A = NaK)),但其−ΔSm值仍与传统盐相当,无法满足对高容量冷却日益增长的需求。因此,开发一种同时具有大−ΔSm值和低磁有序温度(T₀)的磁制冷剂仍是主要挑战,阻碍了ADR技术的进一步发展。这一挑战主要源于磁制冷剂设计中大−ΔSm值与低T₀之间的固有矛盾。换句话说,大−ΔSm要求材料同时具有高磁密度和弱磁交换相互作用。然而,保持高磁密度通常会增强磁偶极相互作用和交换相互作用。前者会提高T₀,而后者不仅会升高T₀,还会降低−ΔSm值。


阻挫磁体(Frustrated magnets)能够抑制长程磁有序,使顺磁行为持续到比传统体系显著更低的温度,因此被认为是降低T₀的有前景策略。为实现有效抑制磁有序,研究人员已将抗磁组分引入阻挫磁体中,以削弱通常由金属--金属桥介导的强磁交换相互作用。尽管这种方法成功降低了T₀,但不可避免地稀释了磁晶格并降低了−ΔSm值,如上述材料所示。在作者之前的研究中,证明了通过氟桥连接的相邻镧系离子在具有适当Ln–F–Ln角度时,本身就表现出弱交换相互作用。此外,通过理论和实验均证明,在磁交换相互作用较弱的体系中,磁偶极相互作用在决定T₀方面起关键作用——具体而言,磁偶极相互作用越小,T₀越低。因此,如果此类具有高磁密度的氟桥镧系化合物还表现出磁阻挫,则有望同时实现大−ΔSm值和低T₀


KYb₃F₁₀1)是一种阻挫磁体,表现出弱反铁磁交换相互作用,且磁离子密度高达16.1 × 10²¹ cm⁻³。这些特性,加上镱离子具有弱磁偶极相互作用的事实,使1成为超低温磁制冷的有前景候选材料。令人惊讶的是,其磁制冷性能至今尚未被研究。

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c10483


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