天然光合作用通过光反应产生并储存电子和质子,再在暗反应中释放并利用这些能量完成后续转化。受此启发,构筑能够同时进行光催化反应和暗态催化反应的人工体系,是太阳能捕获与化学能储存中的重要方向。然而,已有暗光催化材料通常依赖牺牲电子供体、对氧敏感,或需要外加金属催化剂启动暗态反应。针对这一问题,作者以芘基亚胺COF Py-1P为前体,通过后合成修饰将亚胺连接转化为喹啉连接,得到Py-1Q COF。该设计利用喹啉单元扩展π共轭结构,调控前线轨道分布,使材料在光照下既能完成O2还原合成H2O2,又能储存部分光生电子,并在撤去光源后继续释放电子驱动暗态H2O2生成。
https://doi.org/10.1039/d6sc01713d
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